Pengumuman oleh sosok 36 tahun itu muncul sekitar satu jam setelah Barcelona mengumumkan bahwa pihaknya telah memecat direktur sepak bola Andoni Zubizareta yang dikontrak sampai 2016.
"Saya telah memutuskan untuk mengakhiri hubungan kerja saya dengan FC Barcelona," tulis Puyol pada halaman Facebooknya seperti dilansir AFP.
"Saya berharap untuk bertumbuh secara pribadi dan profesional sehingga, pada masa yang akan datang, saya dapat kembali ke rumah ini dan memberi kembali semua yang tidak diragukan lagi telah diberikan kepada saya sepanjang tahun-tahun yang tidak dapat dilupakan ini," tambahnya.
"Saya tetap sangat berterima kasih kepada para pekerja, manajemen, presiden, dan manajemen olahraga karena mempercayai saya dan membantu saya sepanjang transisi ini yang bukan merupakan hal mudah."
Puyol mengumumkan pada Maret bahwa ia akan memutus kontrak bermainnya pada akhir musim 2013/2014 karena cedera lutut, dan pada Mei klub mengumumkan bahwa ia bergabung dengan tim manajemen olahraga.
Ia bergabung dengan tim pertama Barcelona pada 1999 dan merupakan pemain dengan catatan terbanyak memperkuat klub, di bawah rekan setimnya Xavi Hernandez, dengan koleksi 593 penampilan.
Setelah memulai karirnya sebagai bek kanan, Puyol kemudian menjadi salah satu bek tengah tersukses di dunia sepak bola pada satu dekade silam, ketika ia memenangi tiga Liga Champions dan enam gelar Liga Spanyol dengan klub masa kecilnya itu.
Puyol juga menjadi bagian kunci dari tim Spanyol yang memenangi Piala Eropa pada 2008, dan Piala Dunia pertama negeri itu pada 2010, di mana ia mencetak gol melalui tandukan kepala yang membuat timnya melaju ke final di Afrika Selatan melalui kemenangan 1-0 atas Jerman.