Kane mencetak gol melalui sundulan setelah mendapatkan umpan sepak pojok Lucas Moura pada menit ke-13 dalam pertandingan Liga Europa melawan Ludogorets, yang berakhir dengan kemenangan 3-1 untuk Spurs.
Harry Kane membutuhkan 300 pertandingan di semua kompetisi untuk mencatatkan pencapaian tersebut.
Baca juga: Harry Kane capai 200 gol saat Tottenham menang di Ludogorets
Kemenangan 3-1 tersebut di Bulgaria membuat skuat asuhan Jose Mourinho itu naik ke puncak Grup J kompetisi kasta kedua Eropa setelah tiga pertandingan.
Kane telah mencetak 121 gol untuk Lilywhites dengan kaki kanannya, 44 dengan kaki kiri dan 34 dengan kepala, ditambah satu gol dengan bagian tubuh lainnya. Sebanyak 177 gol Kane diciptakan di dalam kotak penalti dan 23 lainnya dari luar.
Penyerang berusia 27 tahun itu hanya kalah delapan gol dari pencetak gol terbanyak kedua dalam sejarah klub Bobby Smith, dan terpaut 66 gol dari Greaves di peringkat pertama.
Namun, Harry Kane mengaku tidak memikirkan rekor tersebut saat ditanya apakah ia ingin menyalip dua Smith dan Greaves dalam sebuah wawancara usai pertandingan.
Baca juga: Sukses padukan Kane dan Son Heung-min, Mourinho puji Pochettino
"Itu tidak ada dalam pikiran saya," kata Kane kepada BT Sport di Ludogorets. "Itu adalah sesuatu yang akan diberitahukan kepada saya setelah saya melakukannya. Ini semua adalah hal-hal hebat. Agak sulit untuk menerima (rekor) saat Anda masih bermain. Setelah Anda pensiun, Anda akan menerima semuanya."
"Waktu berjalan sangat cepat, rasanya seperti kemarin saya mencetak gol pertama untuk Spurs. Pencapaian yang luar biasa bisa mencapai 200 gol, tetapi yang pasti mudah-mudahan masih bisa mendapatkan beberapa gol lagi."
Mourinho juga menambahkan bahwa Kane sudah layak disebut legenda klub, meski terbilang masih muda.
"Angka-angka (gol) itu membuatnya menjadi legenda klub. Apa yang ia capai sangat bagus untuk pemain muda seperti itu," ujar pelatih asal Portugal itu kepada BT Sport usai pertandingan.
Baca juga: Gareth Bale bawa Tottenham bekuk Brighton
Baca juga: Harry Kane terancam absen bela Inggris lawan Belgia karena cedera