Pemain bertahan berusia 35 tahun, yang selama ini menjadi pemain favorit bagi para penonton tim itu, hanya tampil dalam lima pertandingan liga musim ini dan memutuskan mengakhiri permainannya di Nou Camp.
Puyol, yang melakukan debutnya di Barca pada 1999, merupakan pemain kedua yang tampil paling banyak bersama klub itu, 593 pertandingan, dan hanya kalah oleh Xavi Hernandez.
"Saya akan meninggalkan FC Barcelona pada akhir musim kompetisi ini," katanya dalam temu pers seperti dikutip Reuters.
"Saya sudah mengatakan hal ini kepada klub dan kami sepaham untuk memutuskan jalan yang terbaik. Saya akan meninggalkan sisa dua tahun kontrak saya," katanya.
"Cedera yang mendera saya semakin buruk dan saya kira ini membuat saya tidak mungkin bermain dalam level pertandingan yang saya lakoni selama ini," ungkapnya.
Ia menambahkan, "Belum berakhir hari ini, masih ada sisa tiga bulan lagi. Saya harus berjuang keras untuk mewujudkan impian klub pada musim ini."
Puyol berasal dari tim yunior Barcelona, La Masia, dan melakukan debutnya di bawah asuhan pelatih Louis van Gaal.
Ia bertindak sebagai kapten tim selama lebih dari 10 tahun tapi tidak lagi sebagai kapten dalam dua musim ini karena cedera kaki.
Ia meraih 21 gelar juara bersama klub dan mendapat enam piala domestik, dan memenangi semua kompetisi pada 2009.
Bersama Spanyol ia meraih gelar juara Euro 2008 dan Piala Dunia 2010 tetapi cedera menyebabkan ia tidak masuk tim pada Euro 2012.
Media Spanyol melaporkan, pemain Katalan itu dapat melanjutkan karirnya dalam kompetisi yang levelnya tidak terlalu berat, seperti Major League Soccer, tetapi ia belum memberi indikasi apa yang akan dilakukannya kelak.
"Saya tidak tahu apa yang akan saya lakukan setelah 30 Juni mendatang. Kelihatannya usai musim ini saya butuh istirahat. Saya tidak ada istirahat selama empat tahun terakhir, padahal saya sedang dalam cedera," katanya.